PILIER 4 : VERS LES RÉACTEURS NUCLÉAIRES MODULAIRES AVANCÉS
Responsables : Murielle Rivenet, Franck Beclin, Ingrid Proriol Serre
Autres participants : Marie Colmont, Sylvie Daviero-Minaud, Matthieu Touzin, David Balloy, Manon Rolland
Accompagnement technique : Nora Djelal, Laurence Burylo, Philippe Devaux, Jocelyn Golek, Damien Creton
Le gouvernement français a décidé que le développement de petits réacteurs nucléaires modulaires ferait partie d’une des dix priorités de son plan d'investissement à 2030.
Les SMR, « Small Modular Reactor », affichent une puissance comprise entre 25 et 500 MW suivant les designs, à comparer aux réacteurs civils actuels qui oscillent plutôt entre 900 et 1 600 MW. Ils sont dits modulaires car leur design très intégré et standardisé permet une production en série et une installation en grappe, pour baisser les coûts de construction et d’exploitation. Facilement pilotables, les SMR sont envisagés en soutien de la production d’électricité par les sources intermittentes qui nécessitent un suivi de charge (éolien, solaire).
Placés au plus près des usages ils permettent des applications non électrogènes comme le chauffage urbain, le dessalement de l'eau de mer, la production d'hydrogène, la fourniture de chaleur pour des procédés industriels, le raffinage d'hydrocarbures ou la propulsion navale, civile ou militaire. Ainsi, étant à la fois source d’électricité et de chaleur, les SMR peuvent apporter une réponse adaptée et compétitive pour la production d’énergie décarbonée.
La plupart des projets de SMR dans le monde se basent sur la technologie du nucléaire civil actuel, dite de troisième génération, à eau légère bouillante ou à eau pressurisée, utilisant des neutrons thermiques. C’est le cas du projet de petit réacteur nucléaire Nuward piloté par d’EDF mais certains pays, notamment la Chine, la Corée du Sud, le Japon et le Canada, développent des SMR de quatrième génération utilisant des fluides caloporteurs autres que l’eau (métal liquide, sels fondus ou gaz haute température) et/ou à neutrons rapides. Ces technologies sont moins matures, mais mieux adaptées à la cogénération ou à la décarbonation de certains processus industriels.
BWR : boiling water reactor, PWR: pressurized water reactor, HWR: heavy water reactor, SFR: sodium fast reactor, LFR: lead fast reactor, SCWR: supercritical water cooled reactor, MSR: molten salt reactor, MSFR: molten salt fast reactor, GCR: gas-cooled reactor, GFR: gas-cooled fast reactor, VHTR: very high temperature reactor.
Chaque température au cœur des SMR correspond à un fluide de refroidissement, une filière et une application non électrogène. Voici les informations correspondantes à chaque température sur le tableau : 100 à 200 degrés, eau bouillante, BWR, chauffage urbain (cogénération) ; 200 à 400 degrés eau pressurisée ou eau lourde, PWR ou HWR, désalinisation électronucléaire (2ème et 3ème génération) ; 400 à 550 degrés, sodium ou plomb liquide, eau supercritique, SFR, LFR, SCWR, pâte à papier, raffinage hydrocarbures ou fabrication méthanol ; 550 à 700 degrés, sels fondus, MSR ou MSFR, production hydrogène par reformage du méthane ; 700 à 1000 degrés, gaz, GCR ou GFR, production hydrogène par dissociation thermique ou gaz de houille ; au-delà de 1000 degrés, hélium, VHTR, métallurgie ou production d’hydrogène.
Les réacteurs innovants considérés dans le cadre de cette étude sont des réacteurs nucléaires à sels fondus (en anglais, molten salt reactor, MSR), systèmes très prometteurs dans la poursuite de l’utilisation de l’énergie de fission qui sont au centre d’un des AAP (Appel à Projet) du PIA4 ISAC. Dans ce concept de réacteur le combustible nucléaire se présente sous forme liquide, dissous dans du sel fondu (550 à 700°C) qui joue à la fois le rôle de caloporteur et de barrière de confinement. Le réacteur peut être modéré par du graphite (neutrons thermiques) ou sans modérateur (neutrons rapides). Le sel parcourt en quelques secondes un circuit étanche comportant une cuve, où le combustible est à l’état critique et s’échauffe, un échangeur thermique où le combustible cède sa chaleur à un fluide caloporteur et une pompe qui assure la circulation du sel.
La partie principale (à gauche) mesure 3,5 mètres. Le haut est l’unité de traitement des gaz, suivi d’un niveau libre, puis du cœur à droite duquel il y a côte à côte une couverture fertile et une protection B4C ; le cœur est situé entre deux réflecteurs axiaux, un en haut et en bas, avant le système de vidange. La partie qui est à droite se compose de la cuve du réacteur qui fait toute sa longueur. Entre les réflecteurs et la cuve se trouvent un séparateur de bulles, avec à sa droite une pompe, suivie d’un échangeur thermique, avec à sa gauche un injecteur de gaz. La partie inférieure de la cuve contient plusieurs tuyaux dédiés au sel intermédiaire.
Les équipes impliquées dans le projet se proposent de travailler en complémentarité sur les problématiques d’endommagement des matériaux par les sels fondus contenant un lanthanide simulant le plutonium. Le projet lillois réunit l’expertise des équipes de l’UCCS sur la chimie des lanthanides/actinides (CIMEND) et des sels fondus (MISSP) à celle de l’UMET sur l’endommagement des métaux sous environnement sévère (en particulier en présence de métaux liquides) (MGPM). L’équipe CIMEND de l’UCCS est impliquée de longue date dans les problématiques liées à la chimie du cycle du combustible nucléaire – participant à différents GdR « Groupe de Recherche » (Matinex, NEEDS, Scinee) et Laboratoires de Recherche Communs avec les partenaires industriels (LR4CU et PUMA) - tandis que l’équipe MPGM de l’UMET a développé des compétences expérimentales dans l’endommagement des matériaux en présence de métal liquide (Pb, Pb-Bi, Na) – participant au niveau national aux GRD GEDEON puis GEDEPEON et Défis CNRS NEEDS et au niveau européen à différents projets européens (4e, 5e, 6e et 7e PCRD « Programme-Cadre pour la Recherche et le Développement technologique », Projet Euratom H2020), ceci depuis une vingtaine d’années.
Les équipes mentionnées participent également aux laboratoires communs LR4CU et PUMA. Elles ont par ailleurs répondu de manière conjointe à l’appel à projet du PIA4 dédié aux solutions innovantes pour la gestion des matières et déchets radioactifs et à la recherche d’alternatives au stockage géologique profond à travers le projet ISAC (Innovative System for Actinides Conversion) qui étudiera la possibilité de réduire l’inventaire des déchets de Haute Activité à Vie Longue (HAVL) à stocker par la transmutation des actinides mineurs dans un réacteur à sels fondus à spectre rapide. De plus, l’UMET a répondu à l’appel à projets « HORIZON-EURATOM-2021-NRT-01 - Nuclear Research and Training » au sein du projet INNUMAT (INNovative strUctural MATerials for fission and fusion), dont une part est dédiée aux matériaux en présence de sels fondus.
Objectifs et verrous scientifiques
Deux verrous technologiques à l’utilisation des sels fondus sont identifiés :
- L’endommagement des matériaux de structure dû aux phénomènes de corrosion mais aussi au couplage corrosion / chargement mécanique
- La chimie des sels et sa maîtrise au contact des matériaux.
Ainsi, l’un des objectifs scientifiques de ce projet est de comprendre les mécanismes d’endommagement de matériaux de structure d’intérêt afin, à terme, d’orienter des solutions viables pour le choix des matériaux : composition et microstructure adaptées, état de surface, etc. Les études seront conduites en milieu chlorures fondus, choix technologique retenu par le consortium porteur du projet ISAC (CEA, ORANO, FRAMATOME, EDF, CNRS). Pour mener à bien ces recherches, la bibliographie souligne l'importance de la pureté des sels, la vitesse de corrosion des matériaux étant fortement corrélée à la concentration en hydroxyde/impuretés O2 dans les sels de chlorure fondus. La chimie et la maîtrise de la chimie des sels constituent donc le deuxième verrou scientifique à lever pour mener à bien ce projet.
Description par tâches
Tâche 1 : Cellules HT en sels fondus
L’objectif de cette tâche est de concevoir, installer, mettre au point et valider une expérience en sels fondus de type chlorures permettant de contrôler la température, la chimie du bain de sels et de mener des essais sur des matériaux sélectionnés pour leur usage comme matériaux de structure (objet de la tâche 2). Une large part de cette tâche est dédiée à la conception des cellules. Pour cela les équipes s’appuieront sur leurs savoir-faire en termes de conception d’essais en sels fondus (UCCS) et d’essais en métal liquide sous atmosphère contrôlée (UMET). Une large part du travail sera consacrée au design et au choix d’une boite à gants adaptée, à la sélection des matériaux et à l’établissement de protocoles stricts quant à la manipulation des sels fondus. Une validation des protocoles expérimentaux est prévue et sera aussi discutée en lien avec des collègues du CEA Saclay et du LPSC de Grenoble.
La présence d’un IR (18 mois) à plein temps sur le sujet est nécessaire à partir d’octobre 2022.
Tâche 2 : Étude statique en milieu sels fondus
L’objet de travail est de tester des matériaux métalliques ou céramiques d'intérêt pour la fabrication de système avec sels fondus. Il s’agit d’étudier et de comprendre leur mécanisme d’endommagement en sels fondus et sous contrainte mécanique afin de valider les matériaux pour un certain usage ou de donner des pistes d’amélioration de ces matériaux au niveau de leur microstructure, de leurs propriétés de surface, de leurs conditions d’utilisation (température, chargement, chimie du sels). Ces travaux vont s’appuyer en parallèle sur des essais en sels fondus statiques (immersion d‘éprouvettes sous contrainte mécanique) et sur l’analyse post-mortem de l’endommagement à travers l’utilisation des différentes techniques accessibles au sein de la fédération CHEVREUL de l’Université de Lille (DRX, EBSD-EDX-MEB, MET, ToF-SIMS…).
Ces travaux seront menés dans le cadre d’une thèse (2023/2026).
Tâche 3 : Etude des phases formées in-situ
Cette partie du travail traite de l’identification et de l’étude des phases formées au sein des sels après réalisation des tests, en fonction de la teneur initiale en impuretés de ces sels. Étant donné le milieu réactionnel et les températures de travail lors des essais d’endommagement (environ 550°C), il est attendu la formation de nouvelles phases de type chlorures/oxychlorures de métaux de transition et/ou de lanthanides, issues de l’interaction des sels avec le combustible et les matériaux de structures et dont la composition sera fonction de la teneur en eau (et donc en oxygène) du milieu. L’identification et la connaissance des phases formées participeront à l’élaboration des mécanismes réactionnels et à une meilleure compréhension des mécanismes de corrosion des matériaux d’intérêt. L’étude s’appuiera sur la caractérisation approfondie des solides à l’aide des outils d’étude structurale (diffraction X, microscopie électronique à transmission, diffraction électronique) et d’analyses thermiques (ATG, DSC). Pour les besoins de la caractérisation les nouvelles phases seront éventuellement élaborées sous forme pure.
Ces travaux seront menés dans le cadre d’une thèse (2023/2026).
Tâche 4 : Circulation de sels fondus
Un des enjeux est la mise en place d’une circulation d’un sel fondu. La preuve de concept envisagée comprendra donc un circuit de petite taille qui doit permettre de tester à l’échelle du laboratoire différents types de conduites, de pompes, de réacteurs de traitement… et ceci pour différents types de sels fondus. En effet, cette problématique englobe différents systèmes de production d’énergie. À titre d’exemple, des sels sont actuellement à l’étude pour emmagasiner les calories excédentaires de centrales solaires thermiques…. Un tel outil permettra d’étudier l’endommagement des matériaux en condition d’exploitation.
La conception et la réalisation de ce démonstrateur s’appuieront sur les résultats obtenus dans les taches 1 et 2 et nécessiteront un ingénieur de recherche pour 12 mois à temps plein.
La première tâche est intitulée « cellules HT en sels fondus », elle a pour objectifs l’optimisation de l’expérience, la conception de la cellule et l’installation d’une boite à gants, sa livrable est la sélection des matériaux, et le personnel prévu est un ingénieur de recherche pendant 18 mois. La deuxième tâche est l’étude statique en milieu des sels fondus, elle a pour objectifs la réactivité entre matériaux métalliques et sels fondus, ainsi que l’endommagement en sels fondus et sous contrainte, sa livrable est le choix et l’optimisation des matériaux le personnel prévu est un doctorant pendant 3 ans. La troisième tâche est l’étude des phases formées in-situ, elle a pour objectifs l’étude de nouvelles phrases formées et l’effet de la teneur en eau et en oxygène, sa livrable est la compréhension des mécanismes de corrosion et le personnel prévu est un doctorant pendant 3 ans. La quatrième et dernière tâche est la circulation de sels fondus, elle a pour objectifs la mise en place d’un démonstrateur et le test de conduites, pompes, réacteurs de traitement, etc., sa livrable est l’étude de l’endommagement en conditions d’exploitation et le personnel prévu est le même ingénieur de recherche que pour la première tâche. Les quatre tâches ont pour objectif commun d’aller vers un démonstrateur test opérationnel, ceci à travers le choix des matériaux, la compréhension des sels et l’étude de l’endommagement.
Impacts
Quel que soit le scénario énergétique envisagé à échéance de 2050, la demande en électricité devrait croitre significativement du fait d’un développement de l’électrification dans les secteurs des transports et de l’industrie, et d’un accroissement de la production d’hydrogène par électrolyse. La recherche sur les SMR (petits réacteurs nucléaires modulaires facilement pilotables) contribue au déploiement d’un mix énergétique où le nécessaire suivi de charge est assuré, non plus par une ressource fossile telle que le charbon, mais par une source décarbonée.
Au travers de l’étude de l’endommagement des matériaux en milieu sels fondus, le projet participe à la R&D sur les SMR et s’inscrit dans les priorités du plan de relance français. Il renforce notre collaboration avec les différents acteurs du nucléaire en France, en particulier avec ORANO (multinationale française spécialisée dans les métiers du combustible nucléaire) et FRAMATOME (entreprise française du secteur nucléaire concevant des centrales nucléaires et fournissant des équipements de la chaudière nucléaire et des services de maintenance des réacteurs) au travers nos laboratoires communs LR4CU (Laboratoire de Recherche Commun « Cycle du Combustible et Chimie de l’Uranium ») et PUMA, mais également avec le CEA qui porte via le PIA4 « 4e Programme d'investissements d'avenir » un projet sur la conception de réacteur nucléaire à sels fondus et avec les différents partenaires CNRS impliqués dans le projet.
Finalement, la mise en place d’un démonstrateur intégrant une circulation de sels fondus avec étude couplée de la chimie des sels et de l’endommagement des matériaux doit permettre au site Lillois de répondre à des problématiques énergétiques permettant de réduire les quantités de CO2 et de déchets, mais dont la mise en œuvre nécessite la circulation de sels fondus (réacteurs nucléaires modulaires ou centrales solaires thermiques).
La mise en place d’une telle plateforme renforce la collaboration entre nos deux laboratoires (UCCS et UMET) mais pourra être ouverte à d’autres équipes de l’Université.
Enfin, nous sommes actuellement en discussion avec les acteurs de la proposition d’une plateforme « corrosion et oxydation et mécanique à haute température » dans le cadre de l’IRT M2P (Matériaux, Métallurgie et Procédés) de Nancy. Notre plateforme pourrait à terme être associée au projet.
Ce projet est susceptible d’offrir des débouchés et des stages à différentes formations du site Lillois. C’est le cas pour les formations ingénieur des filières « Sciences des Matériaux » de Polytech’Lille et des formations de « l’ENSCL » de Centrale Lille, mais également des différents parcours des masters de chimie et de Physique de la FST (master chimie parcours IPME, spécialité MI2E Matériaux Inorganiques pour l’Energie et l’Environnement, Master IRACM Integrated Research for Advanced Chemistry and Materials…). Enfin, le développement expérimental du démonstrateur devrait nourrir différents projets de recherche et donc donner lieu à plusieurs thèses de l’école doctorale SMRE.
Références
B. Morel, D. Amaraggi, R. Thomas, M. Rivenet, F. Abraham. Method for converting UO3 and/or U3O8 into hydrated UO4. AREVA NC, WO 2012/084740 A1, 2012.06.28.
M. Arab, B. Morel, M. Rivenet. Method for activating U3O8 with a view to converting same into hydrated UO4. AREVA NC, WO 2015/124682 A1, 2015.08.27.
F. Blanchard, F. Abraham, S. Grandjean, N. Vigier, I. Hablot, M. Rivenet. Process for the synthesis of a mixed peroxide or hydroxo-peroxide of an actinyl and of at least one doubly, triply or quadruply charged metal cation, mixed peroxide or hydroxo-peroxide thus obtained and uses thereof. AREVA NC, WO/2015/091753, 2015.06.25.
A. Belonosov, M. Rivenet, J. Rey, G. Senentz, B. Morel, A. Dumas. Procédé de stockage et de libération d'énergie thermique par voie thermochimique. ORANO, FR 2020/2001847, 2020.02.25. Demande d’extension à l’international en cours.
F. Blanchard, M. Ellart, M. Rivenet, N. Vigier, I. Hablot, B. Morel, S. Grandjean, F. Abraham “Exchange of neodymium for ammonium in uranyl peroxide nanoclusters, towards applications in the nuclear fuel cycle” Chemical Communications 52, 2016, 3947-3950.
R. Thomas, M. Rivenet, E. Berrier, I. de Waele, M. Arab, D. Amaraggi, B. Morel, F. Abraham ‘Thermal decomposition of (UO2)O2(H2O)2·2H2O: Influence on structure, microstructure and hydrofluorination’ Journal of Nuclear Materials 483, 2017, 149-157.
A.L. Vitart, B. Haidon, B. Arab-Chapelet, M Rivenet, I. Bisel, P. Pochon, P. Roussel, S. Grandjean, F. Abraham. From Nd(III) and Pu(III) Oxalates to Oxides: Influence of Nitrilotris(methylenephosphonic acid) on Chemical Composition, Structure, and Morphology. Crystal Growth & Design 17, 2017, 4715-4725.
J.F. Vigier, A. Laplace, C. Renard, M. Miguirditchian, F. Abraham. Uranium (III)-Plutonium (III) co-precipitation in molten chloride. Journal of Nuclear Materials 499, 2018, 394-400.
J.F. Vigier, A. Laplace, C. Renard, M. Miguirditchian, F. Abraham. Uranium (III) precipitation in molten chloride by wet argon sparging. Journal of Nuclear Materials 474, 2016, 2016, 19-27.
F. Housaer, F. Vanni, M. Touzin, f. béclin, J. Allenou, A. Leenaers, A.M. Yacout, H. Palancher, B. Stepnik, O. Tougait, Morphological characterization of the fresh ZrN coated UMo powders used in EMPIrE irradiation experiment: A practical approach, Journal of Nuclear Materials, 2020, 533, 152087.
M. Garrigue, A. Quaini, T. Alpettaz, C. Bonnet, E. Brackx, M. Touzin, O. Tougait, C. Guéneau, Chemical interaction between uranium dioxide, boron carbide and stainless steel at 1900 °C — Application to a severe accident scenario in sodium cooled fast reactors, Journal of Nuclear Materials, 2021, 557, 153266.
I. Proriol Serre, J.-B. Vogt, Liquid metal embrittlement sensitivity of the T91 steel in lead, in bismuth and in lead-bismuth eutectic, Journal of Nuclear Materials, 2020, 531, 152021.
C. Ye, J.-B. Vogt, I. Proriol Serre, Liquid metal embritllement of the T91 steel in lead bismuth eutectic : the role of the loading rate and of the oxygen content in the liquid metal, Materials Science and Engineering A608, 2014, 242–248.
I. Proriol Serre, J.-B. Vogt, N. Nuns, ToF-SIMS investigation of absorption of lead and bismuth in T91 steel deformed in liquid lead bismuth eutectic, Applied Surface Science 471, 2019, 36-42.
Status of current knowledge and developments in France on Molten Salt Reactors, M. Allibert, S. Beils, G. Campioni, B. Carluec, S. Delpech, P. Gauthé, D. Gerardin, A. Gerschenfeld, Y. Gorsse, J. Guidez, D. Heuer, A. Laureau, J. Martinet, E. Merle, J. Serp, Proceedings of the Generation IV International Forum Symposium, Paris, France 2018
Design and Safety Studies of the Molten Salt Fast Reactor Concept in the Frame of the SAMOFAR H2020 Project, E. Merle, M. Allibert, S. Beils, B. Carluec, S. Delpech, D. Gerardin, A. Gerber, D. Heuer, A. Laureau et al. Proceedings of the Generation IV International Forum Symposium, 2018
